Apesar da sua criação ex novo, a Faculdade de Letras da Universidade de Lisboa dava continuidade ao projecto do Curso Superior de Letras de Lisboa fundado em 1859 por D.Pedro V e entretanto reformulado por duas vezes, em 1878 e 1901.

Do antigo Curso transitavam os alunos e os professores, entre os quais Adolfo Coelho, David Lopes, José Leite de Vasconcelos e Teófilo Braga. 1997 simboliza o corte físico com o último elo que ligava o presente à geração dos fundadores: a morte do Professor Manuel Viegas Guerreiro, último discípulo vivo de José Leite de Vasconcelos.

Ao longo da sua história, e através de várias reformas curriculares (a mais importante das quais em 1957), a Faculdade de Letras de Lisboa tem desenvolvido um vasto trabalho científico e pedagógico, centrado nas grandes áreas do saber da Filosofia, Geografia, História, Línguas e Literaturas Clássicas (as antigas Filologias Clássicas), Línguas e Literaturas Modernas (outrora Filologias Românica e Germânica), bem como, até meados dos anos 80, de Psicologia - entretanto autonomizada como Faculdade. Oferecendo até à década de oitenta apenas cursos de licenciatura, a Faculdade foi sucessivamente abrindo a sua formação a cursos de pós-graduação, mestrado e, finalmente, cursos de doutoramento. Um dos elementos importantes da acção cultural promovida pela instituição são também os cursos livres, onde o trabalho desenvolvido permite à Faculdade alargar o número de pessoas que participam nas suas actividades.

Entre 1859 e 1958, primeiro o Curso Superior de Letras de Lisboa e, depois, a Faculdade de Letras funcionariam em anexos do edifício da Academia das Ciências de Lisboa. Durante o ano lectivo de 1958/59 eram inauguradas as novas instalações da Faculdade na Cidade Universitária, ao Campo Grande, onde ainda hoje se encontra. Dos 83 alunos de 1911 atingia-se, em 1967, a cifra máxima de 10.000 alunos (cerca de 1.100 em 1952/53 e 2.000 aquando da transferência para o novo edifício, em 1959/60).

Na Faculdade de Letras de Lisboa a investigação científica foi-se articulando em torno de um número crescente de institutos (hoje cerca de vinte) ligados aos diversos departamentos e, ainda, de Centros de Investigação. No domínio do apoio às publicações, tem sido importante, desde a década de sessenta, a colaboração com os órgãos de tutela da administração pública : o Instituto para a Alta Cultura, o Instituto Nacional de Investigação Científica e, actualmente, a Fundação da Ciência e Tecnologia.

Ao longo do século XX, nomes como os de Manuel Antunes, Hernâni Cidade, Luís Lindley Cintra, Jacinto Prado Coelho, Jorge Borges de Macedo, David Mourão-Ferreira, Vitorino Nemésio, Virgínia Rau, Orlando Ribeiro, Delfim Santos e António José Saraiva, todos professores da Faculdade, marcaram a vida científica e pedagógica da faculdade e a vida pública portuguesa.

O edifício da Faculdade de Letras foi concebido pelo Arquitecto Porfírio Pardal Monteiro (1897-1957) e concluído pelo seu sobrinho António Pardal Monteiro. Insere-se num projecto de ordenação urbanística de Lisboa que, desde muito novo, Porfírio iniciou, com a Estação dos Caminhos de Ferro do Cais do Sodré (1925-1928), a que se sucederam numerosos equipamentos, estrategicamente colocados na cidade. Entre estes, deve citar-se o Instituto Superior Técnico (1927-1935), que constitui uma das primeiras grandes obras públicas modernas em Portugal.

Os três edifícios da Cidade Universitária (por ordem de realização: Faculdade de Direito, Faculdade de Letras, Reitoria) obedecem a uma concepção inaugurada no Instituto Superior Técnico. Na sequência deste, Porfírio Pardal Monteiro realizou, já nos anos 40, alguns desenhos, correspondentes a uma primeira encomenda feita pelo Governo em 1935, que ficou suspensa. Em 1952 o Governo refez a encomenda.

No seu conjunto, os três edifícios apresentam uma simetria que enfatiza a monumentalidade requerido pelo regime político da época, mantendo porém uma dignidade formal enraizada na própria pureza da concepção. Esta era, aliás, uma preocupação constante do Arquitecto que, já no Congresso dos Arquitectos (1948), se opôs, juntamente com os mais novos, às imposições estilísticas governamentais, defendendo a "reintegração da Arquitectura na sua pureza".

Um pórtico, definido por um bem proporcionado rectângulo, marca o gosto por uma arquitectura funcional. Segue-se um átrio amplo, ladeado por dois espaços abertos. À direita, um destes espaços é visível da rua, e nele se encontra uma estátua de D. Pedro V, da autoria do Escultor Joaquim Martins Correia (n. 1910), inaugurada em 1960. Mas é sobretudo o da esquerda que adquire significado especial. Pretende-se um espaço de encontro, em momentos de fazer. Rodeando este espaço, erguem-se as paredes de tijolo de vidro. Amplas janelas, tanto nos principais corredores como nas salas, servem o mesmo propósito.

Como habitualmente, Porfírio Pardal Monteiro recorreu ao Pintor José de Almada Negreiros (1893-1970) para decorar o seu edifício. No revestimento de mármore do pórtico, Almada fez um trabalho de gravura incisa colorida, que foi concluído em 1961, apresentando figuras literárias: da Bíblia, do Prometeu agrilhoado, dos poemas homéricos, da Divina Comédia, do D. Quixote, do Decameron, do Hamlet, do Fausto e também de autores portugueses, do Euríco, das Viagens na minha terra, de Os Maias, de "O menino de sua mãe", dos três heterónimos principais de Fernando Pessoa (Caeiro, Campos, Reis), de Gil Vicente, de Camões e de Os Lusíadas.

Na parede exterior deste pórtico, encontra-se um baixo-relevo do escultor, Álvaro de Brée (1903-1962). Outro baixo-relevo, também numa parede exterior, pertencente ao extremo direito do edifício, é da autoria do Escultor Leopoldo de Almeida (1898-1975).

No interior do edifício, junto às portas de entrada do principal anfiteatro, encontra-se uma cerâmica realizada em 1957 pelo pintor Jorge Barradas (1894-1971). De um fundo azul, emergem figuras em trajes de épocas diversas, compondo alegorias à sabedoria e à leitura.